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Nat Commun:山东大学马玉辰研究组发表光合作用研究论文

摘要 : 2017年7月10日,国际学术权威刊物自然出版集团旗下子刊《Nature Communications》杂志上在线发表了山东大学化学与化工学院马玉臣教授课题组在光合作用体系激发态能量传递理论研究方面取得重要进展。

2017年7月10日,国际学术权威刊物自然出版集团旗下子刊《Nature Communications》杂志上在线发表了山东大学化学与化工学院马玉臣教授课题组在光合作用体系激发态能量传递理论研究方面取得重要进展。研究工作题为“A new energy transfer channel from carotenoids to chlorophylls in purple bacteria”。

作为光合作用中最重要的两种吸光物质,类胡萝卜素和叶绿素一直受到广泛研究。但是,类胡萝卜素的激发态性质及其向叶绿素进行能量传递的激发态动力学还存在很多争议。近期的热点集中于,在现有模型下是否还有新态参与了类胡萝卜自身的能量弛豫以及向叶绿素的能量传递,这个态的实质是什么。由于体系的复杂性和对于计算精度的高要求,该方面的理论研究面临巨大挑战。针对上述问题,2015级博士生冯瑾在马玉臣教授的指导下,利用自己发展的基于多体格林函数理论的激发态动力学和能量传递的方法与程序,发现了类胡萝卜素分子中一个新的具有Ag+对称性的暗态。该暗态对于调控类胡萝卜素第一吸收峰的衰变以及类胡萝卜素向叶绿素的能量传递起着重要的作用。基于这个新态模拟的紫细菌二维电子光谱也与实验高度吻合。同时,这项工作弥补了以前理论研究在光合作用体系能量传递效率上的缺陷和不足,更好地解释了实验现象。

原文链接:

A new energy transfer channel from carotenoids to chlorophylls in purple bacteria

原文摘要:

It is unclear whether there is an intermediate dark state between the S2and S1 states of carotenoids. Previous two-dimensional electronic spectroscopy measurements support its existence and its involvement in the energy transfer from carotenoids to chlorophylls, but there is still considerable debate on the origin of this dark state and how it regulates the energy transfer process. Here we use ab initio calculations on excited-state dynamics and simulated two-dimensional electronic spectrum of carotenoids from purple bacteria to provide evidence supporting that the dark state may be assigned to a new Ag+ state. Our calculations also indicate that groups on the conjugation backbone of carotenoids may substantially affect the excited-state levels and the energy transfer process. These results contribute to a better understanding of carotenoid excited states.

来源: Nature Communications 浏览次数:0

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